12月18日,天然産物研究領域國際頂級綜述期刊Natural Product Reports (NPR, IF:11.9)在線發表了我院董廖斌課題組的最新綜述論文“Class II terpene cyclases: structures,mechanisms,and engineering”(DOI: 10.1039/d3np00033h)。本文首次針對萜類研究領域中的II型萜類環化酶展開系統性綜述。2022級博士研究生潘興明為本文第一作者,我校董廖斌教授與佛羅裡達大學助理教授Jeffery Rudolf為本文通訊作者,中國藥科大學為本文第一通訊單位。
萜類化合物是自然界中結構最多樣化的天然産物家族,廣泛存在于各種生命形式中,發揮着舉足輕重的作用。萜類化合物的生物合成涉及到I型與II型萜類環化酶,II型萜類環化酶利用其催化酸進行質子化啟動環化,這一特性引起了有機化學家的廣泛興趣。基于結構的理性改造,該類酶可以高效催化自然界中最為複雜的環化反應。改造酶催化劑的前提需要對酶的蛋白質結構,催化空腔及其催化機制有前瞻性的理解,但目前學界尚無針對II型萜類環化酶的綜合性評述。因此,該綜述針對1997-2023年間報道的12個晶體結構,32例催化機制與11例代表性的工程化改造案例進行了系統的分析與總結,并重點結合此前的研究結果與最近董廖斌課題組發現的鎂離子結合位點,首次系統且完整的呈現了II型萜類環化酶催化圖景,為生物合成領域與有機化學領域的研究人員提供重要參考。
綜述首先對II型萜類環化酶進行初步的分類,以底物類型分為經典與非經典II型萜類環化酶。文章的第一部分針對12個酶的晶體結構進行總結;第二部分聚焦于保守基序;第三部分則針對催化機制進行細緻描述;第四部分展示了各II型萜類環化酶中的代表性改造實例。本綜述不僅深化了研究人員對于II型萜類環化酶的認識,同時也為後續開發高效的綠色催化劑提供研究思路。上述工作得到了國家自然科學基金面上項目(NSFC82073746),國家青年人才項目及 “江蘇特聘教授”等項目資助。
文章鍊接:https://doi.org/10.1039/D3NP00033H
撰寫人:王增援
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